Ο Ν. Βλάχος με την ιδιόγραφη διαθήκη του το 1955 κληροδότησε την κατοικία του στο Πανεπιστήμιο Αθηνών και την προσωπική του βιβλιοθήκη στο τότε Ιστορικό Σπουδαστήριο της Φιλοσοφικής Σχολής. Ανάμεσα σε αυτήν περιεχόταν και το προσωπικό αρχείο του καθηγητή. Με απόφαση της Συγκλήτου στις 17.5.2017 αποφασίστηκε η μεταφορά των καταλοίπων αρχείων Σπυρίδωνος Λάμπρου και Νικολάου Βλάχου, από το Ιστορικό Σπουδαστήριο στο Εργαστήριο Ιστορικής Έρευνας και Τεκμηρίωσης.
Τα ευρισκόμενα κατάλοιπα του καθηγητή Νικόλαου Βλάχου Αθηνών ταξινομήθηκαν σε τρία τμήματα. Το πρώτο τμήμα ταξινομήθηκε και καταλογογραφήθηκε, ύστερα από απόφαση της Φιλοσοφικής Σχολής στη συνεδρία της 23.12.1977, από τους Κωνσταντίνο Ντόκο, Σπυρίδωνα Μπρέκη και Όλγα Κατσιαρδή (βλέπε Αικατερίνη Χριστοφιλοπούλου, Η λειτουργία της Βιβλιοθήκης του Ιστορικού Σπουδαστηρίου από το 1976 μέχρι και το 1983, Αθήνα 1984, σελ. 2). Το δεύτερο τμήμα, το οποίο εντοπίστηκε αργότερα, ταξινομήθηκε και καταλογογραφήθηκε από τον Βαγγέλη Καραμανωλάκη υπό την επίβλεψη του καθηγητή Αντώνη Λιάκου στο πλαίσιο ερευνητικού προγράμματος της Γραμματείας Επιτροπής Ερευνών του Πανεπιστημίου Αθηνών (Ιανουάριος - Ιούνιος 1996). Μετά την ταξινόμηση και του τμήματος αυτού και την καταλογογράφηση του, σε συνδυασμό και με τα δελτία της πρώτης ταξινόμησης της κας Όλγας Κατσιαρδή, τα δύο τμήματα ενοποιήθηκαν. Το υλικό ταξινομήθηκε σε φακέλους. Κάθε φάκελος υποδιαιρέθηκε σε δεσμίδες ανάλογα με το περιεχόμενο. Τα χειρόγραφα φύλλα κάθε φακέλου αριθμήθηκαν. Οι τίτλοι των φακέλων διατήρησαν τις ονομασίες που έχουν δοθεί από τον Νικόλαο Βλάχο ενώ οι τίτλοι που δόθηκαν κατά την ταξινόμηση σημειώνονται μέσα σε αγκύλες [ ]. Το πρώτο τμήμα του αρχείου εκτείνεται έως και το φάκελο ΛΓ΄ ενώ οι υπόλοιποι φάκελοι περιλαμβάνουν το δεύτερο τμήμα.
Το αρχειακό αυτό υλικό αποτελείται από χειρόγραφες σημειώσεις πανεπιστημιακών παραδόσεων, χειρόγραφα δημοσιευμάτων, ομιλίες, εισηγητικές εκθέσεις κλπ. Πρόκειται συγκεκριμένα για: χειρόγραφες σημειώσεις πανεπιστημιακών παραδόσεων και φροντιστηρίων: Φάκελοι Α΄-Θ΄, ΙΖ΄-ΚΓ΄, ΜΕ΄-Ν΄. Η ανέκδοτη συνέχεια του Α΄ τόμου της Ιστορίας των λαών της Χερσονήσου του Αίμου, καθώς και το αρχειακό υλικό που είχε συγκεντρώσει για την συγγραφή του βιβλίου: Φάκελοι Ι΄-ΙΣΤ΄, ΝΑ΄-ΝΓ΄. Προσωπικά έγγραφα, αλληλογραφία προσωπική και επαγγελματική: Φάκελοι ΛΔ΄-ΛΣΤ΄. Ομιλίες: Φάκελος ΚΕ΄ Πρωτότυπα δημοσιευμένων ή αδημοσίευτων άρθρων Φάκελοι ΛΖ΄-ΜΓ΄, Εισηγητικές εκθέσεις και έγγραφα σχετικά με την πανεπιστημιακή του δράση: Φάκελοι ΚΣΤ΄-ΛΓ΄.
Το 2017, στο πλαίσιο της οργάνωσης και λειτουργίας του Εργαστηρίου Ιστορικής Έρευνας και Τεκμηρίωσης, υπό τη διεύθυνση της ομότιμης πια καθηγήτριας κυρίας Όλγας Κατσιαρδή-Hering και σε συνεργασία με τον τωρινό διευθυντή του Εργαστηρίου, αναπληρωτή καθηγητή κ. Βαγγέλη Καραμανωλάκη, εντοπίστηκε επιπλέον υλικό του προσωπικού αρχείου του καθηγητή. Το τμήμα αυτό του αρχείου ήταν ακατάτακτο και πολύ διαταραγμένο ως προς τη συνοχή του.
Η δρ. Χαρίκλεια Μπαλή, Ε.ΔΙ.Π., μέλος του Εργαστηρίου Ιστορικής Έρευνας και Τεκμηρίωσης, ανέλαβε την ταξινόμηση και την τεκμηρίωσή του. Επρόκειτο για 4.234 σελίδες, εκτός από τα επισυναπτόμενα μικρού μεγέθους σημειώματα. Ταξινομήθηκε σε επτά φακέλους, οι οποίοι αριθμήθηκαν ως συνέχεια του καταταγμένου τμήματος του Αρχείου, από τον αριθμό ΝΔ΄ έως Ξ΄.
Αξιοσημείωτο είναι ότι σημαντικό τμήμα των φακέλων αυτών περιλαμβάνει επίσης χειρόγραφες σημειώσεις του Ν. Βλάχου για τη δημοσίευση της συνέχειας του έργου του Ιστορία των κρατών της Χερσονήσου του Αίμου, 1908-1914, του οποίου ο πρώτος τόμος εκδόθηκε το 1954. Ο ιστορικός ετοίμαζε τον δεύτερο τόμο, αλλά, λόγω του θανάτου του το 1956, δεν πρόλαβε να τον εκδώσει.
